Haar rol van de psychiatrisch patiënte Lisa Rowe in Girl, Interrupted van James Mangold werd bijzonder gewaardeerd: bekroond met een Oscar/Academy Award, een Golden Globe en een Screen Actors Guild Award om maar de belangrijkste te vermelden.

Ook films die niet uitgebracht werden in de bioscoop zijn belangrijk gebleken in de carrière van Angelina Jolie. Zo kreeg ze voor haar rol van het top-model Gia Carangi dat overlijdt aan Aids in Gia naast een Golden Globe en een Screen Actors Guild Award ook een Emmy-nominatie. Voor de TNT-film George Wallace van John Frankenheimer waarin de controversiële gouverneur van Alabama centraal staat kreeg Jolie ook al een Emmy-nominatie én haar eerste Golden Globe Award voor de rol van Cornelia, de tweede vrouw van George Wallace. Jolie was ook te zien in de vier uur durende mini-serie True Women van Karen Arthur.

In het begin van of eigenlijk nog voor haar filmcarrière was Angelina Jolie te zien in video's voor onder andere The Rolling Stones en Lenny Kravitz.  Andere films met Angelina Jolie zijn ondermeer Lara Croft - Tomb Raider, de sequel Lara Croft - Tomb Raider The Cradle of Life, Beyond Borders, Original Sin met Antonio Banderas, Gone in 60 Seconds met Nicolas Cage en Robert Duvall, The Bone Collector van Phillip Noyce met Denzel Washington, Sky Captain and the World of Tomorrow met Jude Law en Gwyneth Paltrow, Alexander, Mr. and Mrs. Smith, The Good Shepherd met Robert De Niro en Matt Damon en natuurlijk Beowulf die ook in een 3-D versie werd uitgebracht.
Zoals veel andere grote acteurs en actrices zorgt ook Angelina Jolie voor wat variatie in haar werk door haar stem beschikbaar te stellen voor een animatiefilm, Shark Tale bijvoorbeeld.

Angelina Jolie is lid van de beroemde MET Theatre Ensemble Workshop en was reeds op 11-jarige leeftijd (!) ingeschreven aan het Lee Strasberg Theatre Institute, verder studeerde ze ook samen met Jan Tarrant in New York en Silvana Gallardo in Los Angeles. Angelina Jolie zette zich vanaf 27 augustus 2001 in als ambassadrice van de Verenigde Naties, meerbepaald voor de UNHCR, een afdeling die zich vooral bekommert om de problematiek van de vluchtelingen. Ze ontving als eerste de 'Citizen of the World Award' van de United Nations Correspondents Association. In december 2022 stopte ze dan als VN-ambassadrice, de maanden daarvoor  had ze nog een bezoek gebracht aan vluchtelingen in Oekraïne, Burkina Faso en Jemen. Op haar Instagram account gaf ze wat duiding over haar beslissing en schreef dat ze nu zou werken met organisaties die geleid worden door mensen die direct geraakt worden door conflicten. Jolie hoopt op die manier hen een stem te geven. Concreter werd het allemaal niet in het bericht.

Het liefdesleven dan van de actrice. Ze was een tijd getrouwd met acteur Johnny Lee Miller (op de plechtigheid droeg ze overigens een rubberen broek (!) en een shirt waarin zijn naam stond geschreven in haar bloed (...). In mei 2000 trouwde ze dan met Billy Bob Thornton maar ook dat huwelijk leidde tot een echtscheiding, in 2003 al. Daarna was het de beurt aan Brad Pitt die net was gescheiden van Jennifer Aniston. De twee hebben samen een kind, Shiloh Nouvel, maar daar bleef het niet bij. Toen Jolie en Pitt hun (eerste...) (Aziatisch) kind adopteerden zette dat bij velen kwaad bloed, boze tongen beweerden dat ze hierbij een voorkeursbehandeling kregen en zetten hun stelling kracht bij door te stellen dat een adoptie in normale omstandigheden tot een half jaar kan duren maar de celebs konden het rond krijgen in slechts een paar weken...  En het bleef niet bij die ene/eerste jongen. Zo adopteerde het paar ook al de 3-jarige Pax Thien die in een weeshuis was terechtgekomen nadat hij als baby in de steek werd gelaten.  Om de tel nog enigszins bij te houden melden we dat er ondertussen al vier kids waren ten huize van Jolie-Pitt. Hun eigen zoon en drie geadopteerde kinderen uit Cambodja, Ethiopië en Viëtnam (Maddox, Pax en Zahara). En alsof het (op vlak van kinderen) nog niet genoeg is raakte begin 2008 de zwangerschap bekend van Angelina Jolie. Nummer vijf met andere woorden...

Voor haar rol in A Mighty Heart werd Angelina Jolie genomineerd voor een Oscar (Beste actrice in een drama) en voor Clint Eastwoods Changeling (2008) werd ze alweer genomineerd voor een Academy Award maar ook voor een Golden Globe, een Screen Actors Guild Award, een BAFTA, enz... 

Angelina Jolie kwam daarna nog in het nieuws toen ze haar beide borsten liet amputeren omdat dit volgens haar het risico op borstkanker heel sterk zou verminderen...

Zoals wel meer wanneer twee mensen scheiden en/of uit elkaar gaan werd de strijd om de kinderen ook na de breuk verdergezet. Jolie leek hier aan de winnende hand want in mei 2024 raakte bekend dat de toen 15-jarige Vivienne Jolie-Pitt haar achternaam had veranderd in Vivienne Jolie, het jaar daarvoor had haar zus Zahara ook al Pitt geschrapt uit haar familienaam.. Moeder Angelina en dochter Vivienne konden het prima met elkaar vinden en werkten samen aan de Broadway-musical The Outsiders en het is precies zo dat de naamwijziging naar buiten kwam. De twee waren in 2014 al eens samen te zien in Maleficent.

Los van de naamswijzigingen werd het gevecht tussen de twee ook verder beslecht voor een rechtbank. In 2021 leek Pitt zijn slag thuis te halen toen een rechter besliste dat hij de helft van de voogdij zou krijgen. Maar toen bleek dat de magistraat nauwe banden onderhield met de acteur werd de beslissing teruggedraaid. Meer dan zijn kinderen bezoeken zit er sindsdien niet meer in voor Brad.