Toen ze nog op school zat in York koos men haar om de rol van de Maagd Maria te vertolken in een mysteriespel. Ze besloot hierna om toneelles te geven en nam hiervoor contact op met de Central School of Speech and Drama in Londen. Haar optredens daar brachten haar onder de aandacht van manager Hugh Beaumont. Die was er rotsvast van overtuigd dat Ure een goede actrice kon worden en gaf haar daarom in 1954 de gelegenheid om in Londen haar debuut te maken in Time Remembered van Anouilh. Dat werd een succes en er kwam een filmcontract met Alexander Korda, een jaar later kreeg Mary Ure een rol in Storm over the Nile. Belangrijk element bij de doorbraak van de actrice was natuurlijk haar rol van Alison in Look Back in Anger, eerst op de toneelplanken, daarna in de bioscopen. En natuurlijk was er ook die Oscar-nominatie voor haar rol van Clara Dawes in Sons and Lovers.

Mary Ure was getrouwd met achtereenvolgens toneelschrijver John Osborne en acteur Robert Shaw. Haar twee huwelijken bemoeilijkten in zekere zin haar carrière maar toch groeide ze op een vlotte manier door van een jonge, onschuldig uitziende actrice naar een performante karakterspeelster op middelbare leeftijd.

Haar leven kwam tot een abrupt einde toen ze overleed aan een combinatie van slaapmiddelen en alcohol, pas enkele uren nadat ze te zien was in de première van een nieuw Londens toneelstuk. De officiële versie over haar dood is dat dit accidenteel en dus onopzettelijk gebeurde.