Geoffrey Unsworth begon zijn carrière in 1932 als assistent-cameraman bij de Engelse Gaumont-studio in Shepherd’s Bush. In 1937 werd hij camera-operator en maakte de overstap naar Technicolor. Hij bediende de camera bij films als The Thief of Bagdad (1940), The Life and Death of Colonel Blimp (1943) en A Matter of Life and Death (1946) en werd in 1946 volwaardig DOP (Director of Photography)/hoofdcameraman. Zijn eerste film in die hoedanigheid werd The Laughing Lady, een melodrama over de Franse Revolutie.
Hij maakte de overstap naar de Rank Organization en filmde de kostuumfilms Jassy en Blanche Fury, gekenmerkt door een overdaad aan kleuren die voor een passende sfeer zorgden.
Vanaf begin de jaren ’60 werkte hij ook mee aan Amerikaanse- en internationale filmproducties. Unsworth brak internationaal door en verleende zijn medewerking aan grote, prestigieuze filmprojecten als Murder on the Orient Express, Superman (uitgebracht in 1978 – het jaar van zijn overlijden – en daarom opgedragen ter nagedachtenis aan hem) en 2001 : A Space Odyssey van Stanley Kubrick. Voor die laatste film was hij één van de bedenkers van een aantal technische innovaties zoals een speciale frontprojectietechniek die de grensverleggende speciale effecten mogelijk maakten in de film.

Toen hij in Bretagne het camerawerk verzorgde voor Roman Polanski’s Tess overleed hij aan een hartaanval.