Als kind volgde Gregg Toland elektrotechniek aan een technische school. Als 15-jarige zei hij de school vaarwel en trok naar Hollywood waar hij een kantoorbaantje bij een Hollywood-studio kreeg. Vanaf het ogenblik dat duidelijk werd dat hij interesse had in film bleek dat hij bijzonder snel de functie van assistent-cameraman van George Barnes kreeg toebedeeld, gevolgd door die van eerste cameraman. Hij was op dat ogenblik met zijn 27 jaar de jongste in Hollywood.

In 1929 kreeg Toland een contract aangeboden bij Samuel Goldwyn en dat werd meteen zijn enige werkgever, los van het feit dat hij meermaals aan andere producenten werd uitgeleend. De onafhankelijke producent gaf hem bijzonder veel armslag en vrijheid wat ervoor zorgde dat Toland nieuwe cameratechnieken ging gebruiken die bijzonder innoverend waren voor die tijd, Toland heeft ook de overgang van de stille film naar de geluidsfilm meegemaakt. Zo was hij de cameraman die voor het eerst niet-reflecterende lenzen ging gebruiken, gecombineerd met gevoeliger filmmateriaal. Toland had ook het voorrecht om zelf zijn crew te kunnen samenstellen, een inbreng in het verhaal én camerasystemen aan te passen aan zijn eigen wensen of gewenste specificaties.

Zo mogelijk nog belangrijker was dat Toland in samenwerking met grootheden als Orson Welles en William Wyler als eerste filmmaker ooit de scherpte-diepte compositie hanteerde, iets wat bijzonder goed tot zijn recht kwam in films als The Best Years of Our Lives, The Little Foxes en natuurlijk Citizen Kane.

Voor Wuthering Hights kreeg Gregg Toland een Oscar.

Hij werkte ook samen met John Ford aan de regie van December 7th. Op dat moment was hij luitenant bij de camera-afdeling van de marine.

Gregg Toland overleed aan de gevolgen van een hartaanval, hij was pas 44.